Наречен Синаит зашто беше замонашен на гората Синај. Во времето на царот Андроник Палеолог, околу 1330 година, дојде на Света Гора да ги посети манастирите и да дознае нешто за умствената молитва и созерцанието. Но овие духовни дејанија меѓу светогорците во она време беа безмалку непознати. Единствен кој знаеше за ова и до совршенство го практикуваше беше Свети Максим Капсокаливит. Григориј го распростре своето учење за умствената [[Молитва|молитва ]] по келиите и манастирите на [[Света Гора]]. Прочуен меѓу неговите ученици беше Калист, патријарх Цариградски, кој и го напиша неговото житие. Потоа Григориј премина во Македонија и по други места на Балканот и основа обители во коишто монасите се вежбаа во Исусовата молитва со умот. Така им помогна на многумина да се вдлабочат во молитвата и да се спасат. Неговите списи за умствената молитва и за подвижништвото се наоѓаат во Добротољубието. Меѓу другото го напиша и припевот кон [[Пресвета Троица „Достоино ест“]] „[[Достоино ест]]“, кој се пее на воскресната полуношница. Спаѓа меѓу најзначајните подвижници и духовни учители на Балканот. Се упокои мирно.